Tendo como primeiro padroeiro o 1º Marquês de Marialva, António Luís de Menezes, o Convento de São Pedro de Alcântara foi fundado em 1670. Nos anos subsequentes, a compra das diversas casas em torno desta permitiu aos religiosos terem a posse de todo um quarteirão, onde construíram um convento inicialmente com cerca de vinte celas.

A igreja foi aberta ao culto em 1685, mantendo-se as principais dependências do edifício em construção ao longo das décadas seguintes. Arruinado com o terramoto de 1755, o convento sofre profundas obras de restauro e reedificação ao longo do restante século XVIII. Extinto por Decreto de 31 de dezembro de 1833, o edifício é cedido à Santa Casa da Misericórdia de Lisboa, que aí instala um recolhimento.

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