Dedicada a Nossa Senhora do Livramento e São José, a sua construção teve início em 1760, em memória do insucesso de uma tentativa de regicídio contra D. José I ocorrido neste local, razão pela qual é comummente conhecida por Igreja da Memória. De feições barrocas e neoclássicas, destaca-se da sobriedade das suas linhas a cúpula com zimbório. No interior, são de particular interesse a tela da capela-mor, de Pedro Alexandrino, representando Nossa Senhora do Livramento e o Rei D. José, e a urna do Marquês de Pombal. Actualmente, é a sede da Diocese das Forças Armadas e de Segurança.